Uno de los trabajos más importantes y reconocidos de Guillermo Willy Bascuñán ha sido el que desarrolló durante los años sesenta junto al conjunto vocal Los Cuatro Cuartos (sobre todo, por su labor en el disco Al séptimo de línea). En sociedad con Pedro Messone y Luis Chino Urquidi, el cantautor le dio ahí forma a parte de lo mejor de la corriente conocida como Neofolklore, que volvió a hacer atractiva la raíz chilena y sudamericana, de acuerdo a un trabajo vocal y de arreglos nunca antes realizado en el país. Pero el músico ha destacado también en experiencia junto a otros grupos, como solista y —sobre todo— como autor para canciones popularizadas por otros. Su aporte al respecto incluye títulos clásicos de la canción chilena, como "El solitario", "Cuando rompa el alba", "El ovejero", "Los viejos estandartes" y "Voy pa' Mendoza". El libro Historia social de la música popular en Chile, 1950-1970 destaca sus canciones como las de un autor chileno «con cierta dosis de costumbrismo en su referencia a vestuarios, oficios y modos de hablar tradicionales, pero [que] se alejan del tradicionalismo propio de la música típica y son más universales, lo que se aprecia tanto en sus rasgos musicales como literarios. Bascuñán mira el campo desde la ciudad, sin idealizarlo, transformándolo en un paisaje abierto y distante, casi impersonal. Allí sitúa a los protagonistas de sus canciones; seres solitarios que renuncian al amor por la libertad, afuerinos que cabalgan por una geografía agreste, teniendo siempre que partir».